FUEL OXIDATION MODEL VALIDATION AND APPLICATION TO THE MITIGATION OF STRESS CORROSION CRACKING IN FUEL SHEATHING

Abstract

Abstract Quastel, Aaron D., PhD (Nuclear Engineering) Royal Military College of Canada. May 2016. Fuel Oxidation Model Validation and Application to the Mitigation of Stress Corrosion Cracking in Fuel Sheathing, Supervisors: Dr. Brent J. Lewis and Dr. Emily C. Corcoran. Light and heavy water cooled reactors typically use uranium dioxide ceramic fuel contained and sealed in zirconium alloyed sheath or clad fuel rods or elements. Normally the sheath or clad fuel remains intact throughout its duration in the reactor core. In rare occurrences, (<0.1 %) sheath or clad breaches can form exposing the fuel to the coolant leading to fuel oxidation. Fuel oxidation can affect reactor safety and operation by reducing thermal conductivity of the fuel leading to increased fuel temperatures in normal and accident conditions. Further, the oxidized fuel can have a lower melting point, and fission products release can be enhanced. A mechanistic fuel oxidation model for defective UO2 fuel to predict oxygen/uranium (O/U) ratios was developed at RMC, which included coupling fuel oxidation kinetics, solid state oxygen diffusion in the fuel, gas phase diffusion in the fuel cracks and in the fuel-tosheath gap, and heat transfer. To validate the model an out-reactor instrumented defected fuel experiment was designed and built. The fuel oxidation model was modified to represent this experiment. Two fuel oxidation models representing the out-reactor instrumented defective fuel experiment were analyzed: A 2D r- model and 3D model. Both models included discrete radial fuel cracks for gas phase diffusion, where hydrogen and hyperstoichiometric oxygen generation were provided by flux terms on common gas and solid domain boundaries in the fuel. The 2D r- model provided an estimate of the radial temperature distribution and the 3D model provided an estimate of fuel oxidation in the out-reactor experiment. Since fuel cracking plays a central role in fuel oxidation the conditions for fuel crack propagation using the J integral and predictions for radial fuel crack geometry in thermally expanded UO2 fuel were studied in a plane strain 2D r- solid mechanics model. In the experimental work of this thesis it was shown that hyperstoichiometric oxygen in the presence of graphite (CANLUB) in CANDU fuel can have mitigative properties against stress corrosion cracking in fuel sheathing. Experimental results provided a first estimate of how much hyperstoichiometric oxygen needs to be added to the fuel to provide and repair a protective oxide layer on the internal sheath surface against iodine corrodant. The fuel oxidation model was modified to compute suitable conditions in the fuel pellet sintering process in order to introduce a thin layer of oxygen on the outside surface of the fuel while ensuring that the bulk O/U ratio of 2.00 for the fuel pellet was not disturbed.

Résumé Quastel, Aaron D., PhD (Génie atomique) Collège militaire royal du Canada. Mai 2016. Validation d’un modèle d'oxydation du combustible et application à l'atténuation de la corrosion sous contrainte du gainage de combustible, Superviseurs: Dr. Brent J. Lewis et Dr. Emily C. Corcoran. Les réacteurs refroidis à l'eau légère ou lourde utilisent généralement du combustible céramique de dioxyde d'uranium contenu et scellé dans une gaine en alliage de zirconium ou dans des barres ou des éléments de combustibles chemisés. Normalement, la gaine ou le chemisage du combustible reste intacte tout au long de son séjour dans le coeur du réacteur. Dans de rares cas (<0,1 %), des brèches peuvent se former dans la gaine ou le chemisage et exposer le combustible au liquide réfrigérant, provoquant ainsi une oxydation du combustible. L'oxydation du combustible peut affecter la sécurité et le fonctionnement du réacteur en réduisant la conductivité thermique du combustible, qui à son tour provoque des températures de combustible plus élevées dans des conditions normales et accidentelles. En outre, le combustible oxydé peut avoir un point de fusion plus bas et le rejet de produits de fission peut augmenter. Un modèle mécaniste d'oxydation du combustible pour les combustibles défectueux afin de prédire les rapports O/U a été développé au CMRC, et celui-ci incorpore le couplage des cinétiques d'oxydation du combustible, la diffusion d'oxygène dans le combustible, la diffusion en phase gazeuse dans les fissures du combustible et dans l'intervalle qui sépare le combustible à la gaine, et du transfert de chaleur. Pour valider ce modèle, une expérience hors-réacteur de combustible intentionnellement défectueux et instrumenté a été planifiée, préparée, et effectuée. Le modèle d'oxydation du combustible a été modifié pour représenter cette expérience. Deux modèles d'oxydation du combustible représentant l'expérience horsréacteur de combustible intentionnellement défectueux et instrumenté ont été développés : un modèle r- en 2D et un modèle en 3D. Les deux modèles comprennent des fissures dans le combustible séparées et radiales permettant de prendre en considération la diffusion en phase gazeuse d’hydrogène et d’oxygène hyper stoechiométrique, provenant du gaz interstitiel et des parties du combustible adjacentes aux fissures. Le modèle r- en 2D fournit une estimation de la distribution radiale de la température et le modèle en 3D fournit une estimation de l'oxydation du combustible dans l'expérience hors-réacteur. Parce que le réseau de fissures radiales dans le combustible influence de manière significative l'oxydation du combustible, les conditions de leur propagation utilisant l'intégrale J et les prédictions de leur géométrie et de leur nombre dans le combustible UO2 thermiquement dilaté ont été étudiées dans un modèle mécanique à contrainte plane r- en 2D. Dans les travaux de recherche de cette thèse, il a été constaté que l'oxygène hyper stoechiométrique en présence de graphite (CANLUB) dans le combustible CANDU pourrait atténuer la corrosion sous contrainte du gainage de combustible. Les résultats expérimentaux ont fourni une première estimation de la quantité d'oxygène hyper stoechiométrique devant vi être ajoutée au combustible pour fournir et réparer une couche d'oxyde protectrice contre l’effet corrosif de l'iode à la surface interne de la gaine. Le modèle d'oxydation du combustible a été modifié pour prédire les conditions nécessaires lors du frittage des pastilles de combustible pour produire une fine couche de combustible hyperstoechiométrique à leur surface tout en veillant à ce que le rapport O/U de 2,00 soit conservé dans leur volume.