A Delayed Neutron Counting System for the Analysis of Special Nuclear Materials

Abstract

Nuclear forensic analysis is a modern science that uses numerous analytical techniques to identify and attribute nuclear materials in the event of a nuclear explosion, radiological terrorist attack or the interception of illicit nuclear material smuggling. The Canadian Department of National Defence has participated in recent international exercises that have highlighted the Nation’s requirement to develop nuclear forensics expertise, protocol and capabilities, specifically pertaining to the analysis of special nuclear materials (SNM). A delayed neutron counting (DNC) system has been designed and established at the Royal Military College of Canada (RMC) to enhance the Government’s SNM analysis capabilities. This analytical technique complements those already at RMC by providing a rapid and non-destructive method for the analysis of the fissile isotopes of both uranium (U) and plutonium (Pu).

The SLOWPOKE-2 reactor at RMC produces a predominately thermal neutron flux. These neutrons induce fission in the SNM isotopes 233U, 235U and 239Pu releasing prompt fast neutrons, energy and radioactive fission fragments. Some of these fission fragments undergo β- decay and subsequently emit neutrons, which can be recorded by an array of sensitive 3He detectors. The significant time period between the fission process and the release of these neutrons results in their identification as ‘delayed neutrons’. The recorded neutron spectrum varies with time and the count rate curve is unique to each fissile isotope. In-house software, developed by this project, can analyze this delayed neutron curve and provides the fissile mass in the sample. Extensive characterization of the DNC system has been performed with natural U samples with 235U content ranging from 2 – 7 μg. The system efficiency and dead time behaviour determined by the natural uranium sample analyses were validated by depleted uranium samples with similar quantities of 235U resulting in a typical relative error of 3.6%. The system has accurately determined 235U content over three orders of magnitude with 235U amounts as low as 10 ng. The results have also been proven to be independent of small variations in total analyte volume and geometry, indicating that it is an ideal technique for the analysis of samples containing SNM in a variety of different matrices. The Analytical Sciences Group at RMC plans to continue DNC system development to include 233U and 239Pu analysis and mixtures of SNM isotopes.

L’analyse nucléaire légale est une science moderne qui utilise plusieurs techniques d’analyse pour identifier et attribuer des matériaux nucléaires dans le cas d’explosion nucléaire, d’attaque terroriste radiologique ou de la découverte de contrebande illicite de matériaux nucléaires. Le Ministère de la défense nationale du Canada a participé récemment à des exercices internationaux qui ont mis en lumière le besoin de notre pays de développer le savoir-faire en analyse nucléaire légale, ainsi que les protocoles et les capacités, plus spécifiquement pertinents à l’analyse de matériaux nucléaires spéciaux (MNS). Un système de comptage de neutrons retardés (CNR) a été conçu et mis en œuvre au Collège militaire royal du Canada (CMR) pour augmenter les capacités du gouvernement en analyse de MNS. Cette technique analytique complémente celles déjà utilisées au CMR en fournissant une méthode rapide et non-destructrice pour l’analyse d’isotopes fissiles tels que l’uranium (U) et le plutonium (Pu). Le réacteur SLOWPOKE-2 du CMR produit en prédominance un flux de neutrons thermiques. Ces neutrons provoquent la fission des isotopes de MNS tels que 233U, 235U et 239Pu qui relâche des neutrons rapides prompts, de l’énergie et des fragments de fission radioactifs. Certains de ces fragments de fission se désintègrent par émission β- et, par la suite, émettent des neutrons retardés, qui peuvent être détectés au moyen d’une batterie de détecteurs sensibles à l’hélium-3. Le spectre des neutrons retardés enregistrés change avec le temps et la courbe du taux de comptage est unique à chaque isotope fissile. Une partie de ce projet consistait à développer un logiciel-maison destiné à l’analyse de la courbe de neutrons retardés et à la détermination de la masse fissile dans l’échantillon. Le système CNR a été caractérisé de façon extensive à l’aide d’échantillons d’uranium naturel avec des teneurs en 235U variant de 2 à 7 μg. L’efficacité du système et le comportement du temps mort tels que déterminés par les analyses d’échantillons d’uranium naturel ont été validés par des analyses semblables faites avec des échantillons d’uranium appauvri avec des teneurs en 235U comparables, ce qui a permis d’établir une erreur relative typique de 3.6%. Le système a déterminé avec précision la teneur en 235U sur trois ordres de grandeur avec des quantités de 235U aussi faibles que 10 ng. Les résultats ont aussi démontré qu’ils sont indépendants des petites variations du volume et de la géométrie des échantillons analytiques, indiquant que cette technique est idéale pour l’analyse d’échantillons contenant des MNS selon une variété de différentes matrices. Le Groupe de sciences analytiques du CMR prévoit continuer le développement du système CNR pour y inclure l’analyse du 233U et 239Pu, ainsi que des mélanges d’isotopes de MNS.